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南(nán)京大(dà)學提出電(diàn)調控催化(huà)劑綠(lǜ)色合成和(hé)應用(yòng)的(de)新方法

發表日(rì)期:2023-02-24 16:35文(wén)章(zhāng)編輯:國(guó)初科(kē)技(jì)浏覽次數(shù): 标簽:    

南(nán)京大(dà)學2月(yuè)22日(rì)訊:環境學院環境功能(néng)材料及水(shuǐ)污染控制(zhì)團隊高(gāo)冠道(dào)教授課題組一(yī)直緻力于&非常規電(diàn)(壓電(diàn)、熱(rè)電(diàn)及摩擦電(diàn)等)在水(shuǐ)處理(l&ǐ)領域的(de)學科(kē)交叉及應用(yòng)基礎研究,積極探索涉電(diàn)物(wù)理(lǐ)效應在環境保護中的(de)滲透和(hé)應用(yòng)。€主要(yào)圍繞廢水(shuǐ)高(gāo)效低(dī)碳處理(lǐ)及資源化(huà)過程中主流分(fēn)離(lí)技(jì)術(shù)面臨的(de)膜污染防控、吸附劑綠(lǜ)色再≥生(shēng)及濃縮液妥善處置的(de)共性挑戰及需求,以電(diàn)調控材料表面荷電(diàn)狀态及≠伴随的(de)功能(néng)/性能(néng)為(wèi)解決策略,精準設計(jì)和(hé)制(zhì)備了(le)具有‍(yǒu)電(diàn)響應的(de)膜分(fēn)離(lí)、吸附和(hé)催化(huà)材料。進一(yī)步通(tōng)過交叉融合涉電(diàn)物(wù)理(lǐ)效應,依靠外(wài)物&(wù)理(lǐ)場(chǎng)可(kě)逆調變功能(néng)材料表面的(de)荷電(diàn)狀态,↓創新性地(dì)建立了(le)免溶劑清洗膜污染、綠(lǜ)色再生(shēng)吸附劑、電(diàn)調控催化(huà)過程的(de)新材料、新方法和(héσ)耦合技(jì)術(shù),為(wèi)破解典型水(shuǐ)處理(lǐ)技(jì)術(shù)面臨的(de)共性困境提供了(le)新方案;提出了(le)以"電(dià®n)抗污染"(Nature, 2022, 608, 69–73; Environ. Sci. Technol. 2022, 56, 10997–≠11005;J. Membr. Sci. 2021, 638, 119722;),"電(diàn)緻脫附"(Environ. Sci. Technol. 2018, 52, ↕12602–12611; Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 739–746),"電(diàn)控催化(huà)"(Envi★ron. Sci. Technol. 2015, 49, 2375–2383; Chemosphere. 2022, 303, 135119)為(wèi)核心的(de)電(diàn)調‍控低(dī)碳水(shuǐ)處理(lǐ)技(jì)術(shù)新理(lǐ)念,拓展了(le)電(diàn)化(huà)學、涉電(diàn)物(wù)理(lǐ)學$等學科(kē)的(de)傳統應用(yòng)領域,豐富了(le)外(wài)場(chǎng)調控與表界面性能(néng)±增強的(de)科(kē)學基礎和(hé)實踐。

"電(diàn)控催化(huà)"內(nèi)涵包括電(diàn)調控催化(huà)劑能(↓néng)級、原位再生(shēng)、電(diàn)場(chǎng)活化(huà)污染物(wù)、電(diàn)調控吸脫附平衡(sabatier效應)等方面。近(​jìn)日(rì),課題組從(cóng)電(diàn)控催化(huà)劑入手,開(kāi)發了(le)一(yī)種原位偶極源(dipole-sourc≤ed)靜(jìng)電(diàn)場(chǎng)晶體(tǐ)調控策略,實現(xiàn)了(le)簡單、綠(lǜ)色、精§準的(de)晶體(tǐ)催化(huà)劑合成,為(wèi)催化(huà)劑的(de)調控帶來(lái)了(le)更多(duō)的(←de)可(kě)能(néng),對(duì)促進環境資源可(kě)持續發展具有(yǒu)參考意義。研究成果以"Electrostati≠c-induced green and precise growth of model catalysts"為(wèi)題于2023年β(nián)2月(yuè)21日(rì)發表在《PNAS》上(shàng)。論文(wén)第一(yī)作(zuò)者為(wèi↕)博士生(shēng)夏前程,通(tōng)訊作(zuò)者為(wèi)我院高(gāo)冠道(dào)教授和(hé)揚州大(dà)學王超博士。合作(zuò)者包±括我院碩士生(shēng)劉斌和(hé)博士生(shēng)蔔永廣,現(xiàn)代工(gōng)程與應用(yòng)科(kē)學學院魯振達教授和(hé)博士生(shēng)張雨(yǔ)宸,以及©南(nán)京理(lǐ)工(gōng)大(dà)學李爽副教授和(hé)博士生(shēng)沈濤。南(nán)京大(dà)學為(wèi)論文(wén)第一(yī)作(zuò)者單位和(hé)通(≈tōng)訊單位。

晶體(tǐ)催化(huà)劑具有(yǒu)精确幾何和(hé)化(huà)學特征,其晶體(tǐ)學控制(×zhì)對(duì)發展可(kě)持續化(huà)學越來(lái)越重要(yào),但(dàn)也(γyě)極具挑戰性。目前的(de)晶體(tǐ)調控策略需要(yào)複雜(zá)的(de)合成步驟,此外(wài)冗餘的(de)表面活性劑→或封端劑遮蔽活性位點導緻催化(huà)性能(néng)降低(dī)。因此,需要(yào)出開(kāi)發簡單而有(yǒu)效的(de)合成策略,為(wèi)晶面依賴的(de)催化(huà)反λ應調控出理(lǐ)想的(de)晶體(tǐ)結構。近(jìn)年(nián)來(lái),施加電(diàn)場(chǎng)由π于其方便、高(gāo)效和(hé)多(duō)功能(néng)性而引起了(le)人(rén)們的(de)關注,但(dàn)電(diàn)場φ(chǎng)強度不(bù)足或不(bù)期望的(de)法拉第反應阻礙了(le)其進一(yī)步發展。受駐極體(tǐ)突出的(de)電(±diàn)荷存儲能(néng)力啓發,可(kě)利用(yòng)其原位産生(shēng)的(de)強局部靜(jìng)電(diàn)場(c>hǎng)來(lái)調控晶體(tǐ)生(shēng)長(cháng)。本研究采用(yòng)駐極體(tǐ)纖維(PVDF/PTF→E NFs),開(kāi)發了(le)一(yī)種原位偶極源(dipole-sourced)靜(jìng)電(diàn)場(chǎng)調控策略,實現(xiàn)催化(huà)劑晶體(tǐ)晶面≈調控,并應用(yòng)于具有(yǒu)挑戰性的(de)催化(huà)反應。在不(bù)使用(yòng)封端劑的(de)情況下(xià),Ag3PO4模型催化(huà)劑經曆了(le)從(≈cóng)四面體(tǐ)到(dào)多(duō)面體(tǐ)的(de)不(bù)同晶面結構演化(huà)。此外(wài)∞,ZnO體(tǐ)系也(yě)證明(míng)了(le)類似的(de)定向生(shēng)長(cháng)特性。DFTα理(lǐ)論計(jì)算(suàn)和(hé)COMSOL模拟表明(míng),産生(shēng)的(de)靜(jìng)電(diàn)場(chǎng)和(h&é)介電(diàn)泳力可(kě)以有(yǒu)效地(dì)引導Ag+前驅體(tǐ)和(hé)遊離(lí)Ag3PO4晶核的(de)遷移,從(cóng)而通(tōng)過熱(rè)力學和(​hé)動力學平衡控制(zhì)晶體(tǐ)定向生(shēng)長(cháng)。構築的(de)Ag3PO4晶體(tǐ)催化(huà)劑♣在光(guāng)催化(huà)分(fēn)解水(shuǐ)和(hé)固氮方面表現(xiàn)出優異的(de)性能(néng),可(kě)用(yòng)于有(yǒ‌u)價值化(huà)學品生(shēng)産,同時(shí)驗證了(le)電(diàn)場(chǎng)晶體(tǐ)調控策略的(de)有(yǒu)效性和(héσ)應用(yòng)潛力。該策略大(dà)大(dà)簡化(huà)了(le)晶體(tǐ)合成步驟,避免了(le)表面活性劑或封端劑對(duì)催化(huλà)反應性的(de)衰減,并且制(zhì)備的(de)晶體(tǐ)催化(huà)劑在具有(yǒu)挑戰性的(de)催化(huà)反應中表現(xiàn)出優異的(de)性能(néng)。≤

本研究得(de)到(dào)國(guó)家(jiā)自(zì)然科(kē)學基金(jīn)(21976085),中央高(gāo)校(xiσào)基本科(kē)研業(yè)務費(fèi)(14380154)等項目的(de)資助。

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圖. 原位偶極源(dipole-sourced)靜(jìng)電(diàn)場(chǎng)晶面調控策略,以應用(yòng)于挑戰性的(de)催化(huà)反應

 

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